Soutenance de Thèse de Anassya RAAD - le jeudi 22 mai à 10h00

Composition du jury

Mots-clés : solidification, systèmes facettés, structure de l’interface, observation in situ.

Résumé : Lors de la solidification à partir du bain fondu, la morphologie de l'interface solide-liquide dépend des paramètres physiques du matériau et des conditions de traitement. Il est crucial de caractériser cette interface, car elle influence les propriétés finales du matériau. La solidification dirigée permet un contrôle précis des paramètres du processus. Les interfaces facettées à l'échelle macroscopique sont une morphologie caractéristique générée lors de la solidification de matériaux, tels que les semi-conducteurs, les quasi-cristaux, etc… Dans ce cas, l'attachement anisotrope et lent des atomes à l'interface a une influence dominante sur la croissance, et les cristaux présentent des surfaces lisses à l'échelle atomique. Toutefois, comprendre la dynamique des facettes nécessite des observations in situ et en temps réel. Ces données sont fondamentales pour optimiser les outils de simulation prédictive des processus d'élaboration des matériaux stratégiques. Cette thèse explore les mécanismes régissant la croissance des interfaces facettées, à travers des expériences de solidification dirigée sur un matériau organique transparent. Les résultats obtenus avec du salol pur, dont la structure orthorhombique se développe à partir de son bain fondu, révèlent une interface facettée marquée, en raison de son degré élevé d'anisotropie. Les expériences sont réalisées avec le dispositif ECODIS, combinant un four de type Bridgman et un microscope optique à lumière polarisée. Une série d'expériences est conduite sous différents gradients thermiques et vitesses de tirage, mettant systématiquement en évidence une interface solide-liquide très facettée. La dynamique complexe de l'interface révèle plusieurs défauts, comme les bulles, les marches de croissance, les divisions et distorsions des facettes, ainsi que les joints des macles. Les observations in situ montrent que les bulles sont très probablement dues à l'inclusion d'azote dans le liquide, et que le déplacement des dislocations, ainsi que la désorientation des cristaux, favorisent la formation de défauts. Différentes conditions expérimentales sont appliquées afin de caractériser la formation des réseaux. Une augmentation de la vitesse de tirage donne des facettes plus nettes, tandis qu’une diminution du gradient thermique favorise la croissance des pointes facettées dans la direction du gradient thermique. Les données quantitatives sur le mouvement de l'interface, la taille des facettes et les angles interplanaires sont analysées, notamment en ce qui concerne la relation entre la vitesse de la facette, leur nature cristallographique et le sous-refroidissement.

Keywords : solidification, faceted systems, interface structure, in situ observation.

Abstract :  During solidification from the melt, the solid-liquid interface morphology depends on the material physical parameters and the processing parameters. It is all the more important to characterize this interface as it plays a critical role in defining the final material properties. Directional solidification allows for precise control of processing parameters. Faceted interfaces at the macroscopic scale are a typical interface morphology generated during solidification of materials like semiconductors, quasicrystals, etc… In this case, the anisotropic and slow attachment of atoms from the liquid to the interface has a dominant effect on growth, and the crystals exhibit smooth surfaces at the atomic scale. A clear understanding of the faceted morphology dynamics requires in situ and real time observations of the process. This benchmark information is fundamental for optimizing predictive simulation tools for the elaboration processes of strategic materials. This thesis explores the mechanisms governing the growth of faceted interfaces through directional solidification experiments on an organic transparent material. The results obtained with pure salol, whose orthorhombic structure grows from its melt with a marked faceted interface dur to its high degree of anisotropy. The experiments are carried out using the ECODIS device, which combines a Bridgman-type furnace and an optical microscope with polarized light. Series of experiments are performed under different thermal gradients and pulling velocities, which all display a highly faceted solid-liquid interface. The complex dynamics of the interface reveals several defects, such as bubbles, growth steps, facet splits and distortions, as well as twin boundaries. In situ observations show that the bubbles are most likely due to the nitrogen inclusion in melt, and that the stress-induced dislocation movement, as well as crystal misorientation, promote defect formation. Various experimental conditions are applied to characterize the pattern formation. Increasing the pulling velocity results in sharper facets, while reducing the thermal gradient favors faceted tips in the direction of the thermal gradient. Quantitative data on the interface movement, facet size, and interplanar angles are analyzed, particularly concerning the relationship between facet velocity, its crystallographic nature and the undercooling.